結論から申し上げると、日帰りで行くことはできます。
ただ、ザグレブ・スプリット間は距離にして約400km、車だと約4時間、バスだと片道5時間～6時間もかかるので、長距離バスや車で移動されるなら日帰りはおすすめできません。
ザグレブからスプリットに日帰りで行くなら、飛行機の利用を強くおすすめします。ザグレブ＝スプリット間の運行スケジュールは日や季節により異なりますが、クロアチア航空の公式HPで簡単にスケジュールの確認、オンライン予約ができるのでぜひチェックしてみてください。
クロたびスタッフも仕事などで、ザグレブからスプリットに日帰りで行くことがありますが、特別な理由がない限り、毎回必ず飛行機を利用します。
早朝にザグレブを出発し、夜19時以降のスプリット発の便でザグレブに戻ってくれば、じゅうぶん、たっぷりとスプリット散策できる時間が取れますよ。